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Physique de l’évaporation assistée par impulsion laser ultra courte

par LABGPM - publié le , mis à jour le

L’analyse des mécanismes d’évaporation en SAT laser, où les énergies mises en jeu sont intermédiaires entre celles utilisées en ablation et en SNOM offre aux deux communautés un nouveau point de vue sur les phénomènes physiques mis en jeu dans ces techniques. De plus, la compréhension de ces mécanismes est cruciale pour le développement de la SAT laser. En collaboration avec le laboratoire d’optique non linéaire de Naples, les analyses par effet de champ sur des pointes métalliques ont mis en évidence un effet non linéaire de surface : le redressement optique. Un modèle a été proposé pour expliquer l’évaporation assistée par laser en SAT, mais aussi et surtout des phénomènes d’ablation anisotrope de nanoparticules observées des impulsions sub-ps (A. Plech et al Nature Phyiscs 2006). Ce modèle est actuellement le seul qui permette de donner une interprétation de ces expériences d’ablation sur des nano-objets à basse fluence.

La mise en place d’un banc optique de type pompe-sonde de résolution temporelle 1fs et à grand retard (1ns) a permis de démontrer que l’effet de redressement optique n’était pas l’effet dominant dans l’évaporation en SAT. Cette évaporation est due à un effet d’échauffement et de refroidissement anormal de la pointe du à ses dimensions sub-longueur d’onde. Les expériences de type pompe-sonde ont démontré une dynamique de d’échauffement et de refroidissement très rapides (< 100 ps). Ce résultat a ouvert des nouveaux questionnements qui sont propres à la communauté de la thermique des nano-objets et de la microscopie en champ proche (dilatation des pointes). Une réponse à ces questions a été donnée par le travail de thèse de J. Houard, grâce au couplage entre observations expérimentales, simulations numériques et modèles analytiques (Fig. 1). Le confinement de l’absorption en bout de pointe et sa dépendance en fonction de la longueur d’onde et de la polarisation du laser a été prédite et interprétée par des modèles linéaires d’interaction laser-matière. Le développement d’un programme de propagation de la chaleur en géométrie réelle (3D) a confirmé que la dynamique de refroidissement ultra-rapide est due à ce confinement de l’absorption. L’étude des variations d’efficacité d’absorption en fonction de la longueur d’onde et de la polarisation du laser a dégagé le rôle joué par l’excitation plasmonique de la nanoparticule que constitue l’extrémité de la pointe dans les processus d’absorption.


Modélisation de l’absorption d’une pointe sous éclairement laser en fonction de la polarisation du laser incident. Notons la présence de zone locale d’absorption en extrémité d’échantillon

Figure 1. Modélisation de l’absorption d’une pointe sous éclairement laser en fonction de la polarisation du laser incident. Notons la présence de zone locale d’absorption en extrémité d’échantillon

Ces résultats de recherche fondamentale ont une incidence directe sur l’optimisation des sondes atomiques tomographiques laser. Les résultats de ces études nous ont permis d’évaluer les conditions d’éclairement donnant les meilleures analyses en fonction du matériau et de la géométrie de la pointe : réduction de l’asymétrie d’évaporation, augmentation de la résolution en masse.


Spectre de temps de vol de Si analysé avec une lumière infrarouge - plans atomiques dans le silicium

Figure 2. (a) Spectre de temps de vol de Si analysé avec une lumière infrarouge. Les couleurs (du noir au vert) correspondent à une énergie laser croissante ; (b) plans atomiques dans le silicium <111>.

La SAT laser permet à présent l’analyse des semi-conducteurs et des isolants. Nos activités sont aussi consacrées à démontrer les performances obtenues sur des échantillons tests et à les optimiser à la lumière des résultats fondamentaux. Ainsi, par exemple, l’utilisation d’impulsions UV rend possible l’exploration des interfaces métal/oxyde/semi-conducteur tandis que le taux de succès était quasi-nul à d’autres longueurs d’onde. Il est évident que les effets d’absorption résonante de surface jouent un rôle clé dans l’évaporation. La Fig. 4 souligne ces problèmes complexes mais montre aussi qu’il est possible, en comprenant ces phénomènes, de pousser la SAT à ses limites en terme de résolution en masse et spatiale. La mise en évidence des plans atomiques dans le silicium <111> est un résultat important montrant que l’évaporation d’un SC intrinsèque peut être contrôlée atome par atome comme dans le cas des métaux.

Les travaux de thèse de M. Gilbert et de B. Mazumder, focalisés sur la compréhension des mécanismes d’évaporation dans le cas du silicium et des oxydes ont mis en évidence la présence d’un régime d’évaporation ultra rapide pour les basses intensités laser. Ce travail, mené en collaboration avec le Prof. G. Schmitz (Munester Univ., Poste Rouge CNRS) a permis de mesurer le temps de vie des ions à la surface de la pointe chargée (0.5 ps). Ce temps est très court, mais non nul. Il montre l’existence d’une barrière de potentiel pour des ions à la surface. Cela démontre pour la première fois la possibilité de distinguer les deux modèles d’évaporation par effet de champ proposés il y a un demi-siècle.


analyse en sonde atomique tomographique sur différents oxydes

Figure 3. exemples d’analyse sur différents oxydes. (a) Oxyde de Titane TiO2 (b) Oxyde de Magnesium MgO entre deux couches de Fer (couche de 32 nm) (c) oxyde de silicium SiO2 (couche de 12 nm) entre deux couches de silicium.

A haute intensité laser, une émission ionique retardée et lente se produit (courbe verte de la Figure 2(a)). Ce phénomène a été observé seulement pour des excitations laser dont l’énergie est résonante avec le gap du matériau. Un modèle prenant en compte le processus de création et de recombinaison des charges a permis d’expliquer les résultats expérimentaux et d’extraire le temps de recombinaison des charges sous champ intense. Ce paramètre, difficilement mesurable par d’autres techniques expérimentales, est d’un grand intérêt non seulement pour les applications de sonde atomique mais aussi pour celles dans le domaine du photovoltaïque par exemple.
Notons que la physique des mécanismes d’évaporation peut être étendue aux matériaux semi-conducteurs à plus grand gap, comme le carbure de silicium (SiC), ou les Nitrures de Gallium (GaN), et de récents résultats montrent la possibilité d’analyser des oxydes à grand gap comme le SiO2, le MgO, les TiO2, ou le HfO2 , et ce, pour des épaisseurs importantes. Ces résultats obtenus par B. Mazumder et en collaboration avec Talaat Al’ Kassab, (poste Rouge CNRS, Université de Göttingen) et le Prof. S.Ogale (Université de Pune).